Die beiden Sätze von „Structures, deuxième livre" wurden 1961 vollendet, aber möglicherweise viel früher geplant. Sie wirken in ihrer musikalischen Aussage weitaus integrierter und weisen stärkere formale Geschlossenheit und Differenzierung auf, als die drei Stücke von Structures premiere livre und wirken in ihrer sprühenden Virtuosität auch wesentlich „pianis tischer".
Der erste Satz von deuxième livre beginnt genau dort, wo Buch eins endet. Er weist starke Zusammenhänge mit gewissen Stellen aus Le Marteau sans maitre (1954) auf. Es gibt freie kadenzähnliche Passagen, in welchen die Wahl des Tempos und der Intervalle dem Interpreten überlassen wird. Der ganze Satz ist eine ständige Variation, in der kleine Motive in einer scheinbar endlosen Folge von quasi kanonischen Abläufen zwischen den beiden Klavieren angegeben, ausgearbeitet, zusammengezogen und nach allen Richtungen immer wieder verändert werden. Der harmonische Gesamteindruck und Aufbau ist im wesentlichen für das Ohr klar erfassbar, trotz starker Kontrapunktik und Ornamentik.
Der zweite Satz hat einen anderen Aufbau: Der zu Beginn des Stückes regelmäßige rhythmische Puls wird nach und nach durch unregelmäßig gesetzte Akkorde akzentuiert. Das Tempo wird von sehr langsam bis sehr schnell beschleunigt und fällt dann wieder zurück. Während dieser Rückbewegung zum langsamen Tempo beginnen strukturelle Auflösungserscheinungen. Kadenzähnliche Figuren überdecken den Hintergrund.
Im letzten Teil des Stückes betont das zweite Klavier die harmonische Struktur, während das erste Klavier unregelmäßige Sektionen ausarbeitet, welche alle Weiterentwicklungen des Hauptthemas sind.
Die genaue Plazierung dieser musikalischen Nebenentwicklungen in Bezug auf die kontinuierliche harmonische Rolle des zweiten Klaviers und die Reihenfolge der Variationen innerhalb jeder dieser Sektionen bleibt dem Interpreten überlassen. Nur die Reihenfolge der Sektionen selbst bleibt konstant.